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1606年，徐光啟再次請求利瑪竇傳授西方的科學知識，利瑪竇爽快地答應了。他用公元前三世紀左右希臘數學家歐幾里得的著作《原本》做教材，對徐光啟講授西方的數學理論。利瑪竇每兩天講授一次，徐光啟總是準時到達。

經過一段時間的學習，徐光啟完全弄懂了歐幾里得這部著作的內容，深深地為它的基本理論和邏輯推理所折服，認為這些正是我國古代數學的不足之處。於是，徐光啟建議利瑪竇同他合作，一起把它譯成中文。開始，利瑪竇對這個建議頗感猶豫，因為歐幾里得的這部著作是用拉丁文寫的，拉丁文和中文語法不同，詞彙也很不一樣，書裡的許多數學專業名詞在中文裡都沒有相應的現成詞彙。要譯得準確、流暢而又通俗易懂，是很不容易的。早先曾有一個姓蔣的舉人同利瑪竇合作試譯過，就因為這個緣故而不得不半途而廢。但徐光啟認為只要肯下功夫，總是可以譯成的。在他的一再勸說下，利瑪竇也就同意了。

從1606年的冬天開始，開始了緊張的翻譯工作。先由利瑪竇用中文逐字逐句地口頭翻譯，再由徐光啟草錄下來。譯完一段，徐光啟再字斟句酌地作一番推敲修改，然後由利瑪竇對照原著進行核對。遇有譯得不妥當的地方，利瑪竇就把原著再仔細地講述一遍，讓徐光啟重新修改，如此反覆。徐光啟對翻譯非常認真，常常是到了深夜，利瑪竇休息了，他還獨自坐在燈下加工、修改譯稿。有時為了確定一個譯名，他不斷地琢磨、推敲，不知不覺地就忙到天亮。譯文裡的“平行線”、“三角形”、“對角”、“直角”、“銳角”、“鈍角”、“相似”等等中文的名詞術語，都是經過他嘔心瀝血的反覆推敲而確定下來的。

1607年的春天，徐光啟和利瑪竇譯出了這部著作的前六卷。徐光啟想一鼓作氣，接著往下譯，爭取在年內譯完後九卷，但利瑪竇卻主張先將前六卷刻印出版，聽聽反映再說。付印之前，徐光啟又獨自一人將譯稿加工、潤色了三遍，儘可能把譯文改得準確。然後他又同利瑪竇一起，共同敲定書名的翻譯問題。這部著作的拉丁文原名叫《歐幾里得原本》，如果直譯成中文，不大象是一部數學著作。如果按照它的內容，譯成《形學原本》，又顯得太陳舊了。利瑪竇說，中文裡的“形學”，英文叫作“Geo”，它的原意是希臘的土地測量的意思，能不能在中文的詞彙裡找個同它發音相似、意思也相近的詞。徐光啟查考了十幾個片語，都不理想。後來他想起了“幾何”一詞，覺得它與“Geo”音近意切，建議把書名譯成《幾何原本》，利瑪竇感到很滿意。1607年，《幾何原本》前六卷正式出版，馬上引起巨大的反響，成了明末從事數學工作的人的一部必讀書，對發展我國的近代數學起了很大的作用。後來，徐光啟雖然沒有能夠再和利瑪竇一起譯出《幾何原本》的後九卷，但他又陸續寫了許多其他的科學著作。

萬曆三十五年（1607）散館，授翰林院檢討，不久喪父，返鄉守制。

萬曆三十八年（16l0）徐光啟守制期滿，回京復職，此後除幾次臨時性差事之外，一直擔任較為閒散的翰林院檢討。和當時一般文人官吏熱衷於筆墨應酬不同，徐光啟用較多的時間進行天文、演算法、農學、水利等科學技術研究，從事了不少這方面的翻譯和寫作。在寫給親戚的信中徐光啟自述道：“昨歲偶以多言之故，謬用曆法見推……惟欲遂以此畢力，並應酬文墨一切迸除矣。何者？今世作文集至千百萬言者非乏，而為我所為者無一有。歷雖無切於用，未必更無用於今之詩文也。況弟輩所為之歷算之學，漸次推廣，更有百千有用之學出焉。如今歲偶爾講求數種用水之法，試一為之，頗覺於民事